近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员陈萍、研究员郭建平团队在氢化物化学固氮研究方面取得新进展。团队揭示了氢化锂光致脱氢变色现象与固氮之间的关联，并由此构筑了氢化锂介导的光催化合成氨过程。相关成果发表在《自然-化学》上。
氢化锂介导光化学合成氨示意图。大连化物所供图
氮气加氢合成氨是维持地球上生命延续、满足人类社会对能源与化工需求的关键化学反应之一。然而，现有Haber-Bosch合成氨技术需要高温高压的苛刻反应条件，是一个高能耗、高碳排放的过程。发展可再生能源驱动的、温和条件下实施的合成氨新技术，是研究人员长期以来不懈追求的目标，也是化学科学中极具挑战性的研究课题。太阳能是一种取之不尽、用之不竭的可再生能源，实现光供能的合成氨过程是最理想的合成氨方式之一。
本工作中，团队探索了氢化物在光照下的固氮行为。研究发现，氢化锂作为一种无机宽禁带半导体，在紫外光照下会出现脱氢及变色现象。与常规氧化物或氮化物半导体不同，氢化锂在产生载流子分离后，负氢会失去电子形成氢气，并产生氢空位，而光生电子可在表面氢空位形成富电子的色心结构，有助于氮气的还原活化，在这个过程中负氢也能参与N-H键的形成。在氮氢共进料条件下，团队实现了温和条件下氢化锂光催化合成氨过程。
该工作展现了氢化物在介导光化学反应中的发展潜力，丰富了氢化物固氮化学的知识体系。
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41557-023-01395-8
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